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下一代动力电池正极材料高电压尖晶石材料(2)

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作者的实验表明，通过对扣式电池的结构进行优化，留出一定体积的气室能够有效的改善厚电极的电性能，但是扣式电池组装的过程中内部电极所承受的压力是不可测的。为了进一步分析压力对于电极性能的影响，作者采用2mAh/cm2的厚电极与石墨负极组合为单层软包电池。电池在前三次化成循环过程中，作者对电池施加了1100kPa的压力，随后拆除夹板循环20次，从图中能够看到电池容量快速降低到了初始容量的60%，库伦效率也变的不稳定，随后作者又重新安装夹板，施加压力，可以看到电池的容量恢复到了初始容量的90%，电池的库伦效率也变得稳定，在经过700次循环后，电池的容量保持率为58.7%。

为了分析电池衰降的机理，作者将循环后的电池进行了拆解，并将循环后的电极重新组装为扣式电池进行测试，从下图c测试结果可以看到循环后的LNMO电极在扣式电池中首次放电容量约为100mAh/g，在循环几次后容量缓慢回升到117mAh/g，在C/10倍率下容量恢复率约为87.4%，而循环后的石墨负极在扣式电池中C/20倍率下的容量恢复率仅为53.9%，远低于正极。这也表明LNMO/石墨体系电池在循环中的衰降更多的是来自于负极，这主要是正负极之间的穿梭效应导致的，高电压下电解液的分解引起HF含量的增加，导致正极材料腐蚀加剧，溶解的过渡金属元素会在负极表面析出，毒化负极，并催化SEI膜的分解和破坏，从而加剧了负极的衰降。

下图中作者对比了采用3mAh/cm2的厚LNMO电极与石墨电极组成的扣式电池和软包电池的性能，从图中能够看到扣式电池在循环300次后容量保持率约为72%，而采用夹板的软包电池在循环300次后容量保持率为78%。但是与其他体系电池不同的是，LNMO体系电池的库伦效率需要循环数十次后才能够变得稳定，这可能是因为高电压下电解液分解引起的，因此需要进一步从电解液溶剂和添加剂设计上进行优化，提升LNMO体系电池在高电压下的稳定性。

Weikang Li的研究表明导电剂、粘结剂和电极的厚度会显著的影响LNMO材料在高电压下的循环性能，通过对电池结构的优化设计能够显著的提升厚LNMO电极的性能，此外适当的压力对于提升电池的性能具有明显的影响。

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Enabling high areal capacity for Co-free high voltage spinel materials in next-generation Li-ion batteries, Journal of Power Sources 473 (2020) , WeikangLi, Yoon-Gyo Cho, Weiliang Yao, Yixuan Li, Ashley Cronk, Ryosuke Shimizu, Marshall A. Schroeder, Yanbao Fu, Feng Zou, Vince Battaglia, Arumugam Manthiram,Minghao Zhang, Ying Shirley Meng

文/凭栏眺